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AB_g型超支化高分子反应的统计力学和反应动力学研究


  

发布日期:2015-11-04??来源:中国硫化机网??作者:[db:作者]??浏览次数:6

  洪晓钟等:人马型超支化高分子反应的统计力学和反应动力学研究本文旨在将平均高分子物理量与热力学量联系起来,研究动力学方法和统计力学方法之间的联系,为

此,先讨论平衡时的反应程度与反应体系的热力学量之间的关系。对于温度为T压强为P的反应体系而言,聚合反应的Gibbs自由能的变化AG为对AB型缩聚反应体系而言,若

令K为反应平衡常数,当反应达到平衡后,根据反应动力学理论上式由关系式A官能团和B官能团浓度,而分子项部分代表己发生聚合反应的官能团的浓度和生成小分子的浓度。

  的统计解释,给出了两类自由的官能团成键的概率,同时还给出了完全平衡后反应程度与反应体系的热力学量之间的解析表达式,即上式确定了平衡时反应体系的反应

程度与反应体系热力学量间的解析表达式。由此可见,在一定的外部条件下,反应体系的各个热力学量实际上决定了反应体系的最大反应程度,因此也确定了反应体系的其

它热力学量。

  2缩聚反应的动力学理论对于缩聚反应而言,按照Tobolsky和Eisenberg模型,描述体系平衡聚合反应的动力学方程可表示为该动力学方程表示1个(m- 1)聚体和一

个单体生成1个m聚体的过程。符号Mm表示一个m聚体,X表示缩聚反应过程中生成的小分子。

  设与该步骤相应的平衡常数为fc- 1,用e表示反应体系中m-聚体的浓度,表示小分子的浓度,则有反复利用此递推关系式可得反应体系中m-聚体的浓度e为进一步计

算可得体系中聚合物的总浓度=g由此出发,进而可以计算数均聚合度、数均和重均分子量分布等物理量。

  对于方程(6)所示的缩聚反应过程,若正反应和逆反应的速度常数分别为k+和k-,则对于AR型缩聚反应体系,可得如下方程:因为反应体系的平衡常数K和正逆反应速

度常数的关系,即k+直接计算发现该结果与前面由统计力学所得的式(5)完全一致。此外,因反应体系达到平衡时,单体浓度不随时间的变化而变化,从式(11)可再次

得到由统计理论得出的方程(4)。

  3高分子物理量的热力学表征本节给出反应程度与反应体系热力学量间的解析表达式,同时以反应体系的数量分布函数和二次回转半径为例考察反应体系的热力学量对

反应体系的平均高分子物理量的影响。进而讨论动力学理论和统计力学理论的关系。

  对于AR型缩聚反应,利用方程(4),则式(2)中的数量分布函数Pm可表示为Pm=NCm(1,g)―致。若使用动力学的假设式(9),可以预期有多少个动力学平衡常数

相乘,则该高聚物中就有多少个键数与此相对应。因此,统计力学和反应动力学理论二者互相吻合。值得注意的是,应用动力学理论可使体系的平均高分子物理量的表征得

以简化,在此以反应体系的二次回转半径为例进行说明。

  该反应体系的二次回转半径〈R2〉2的表达式为其中bo表示平均键长,D的形式为结合式(4),可将AB型缩聚反应的二次回转半径〈R2〉2重新表示为该表达式显然更为简单。

  以上讨论了AB型超支化高分子反应的统计力学和反应动力学理论,给出了反应体系的反应程度与时间和其它热力学量之间的解析表达式,并证明了统计力学方法和反应

动力学方法在描述AB型超支化高分子反应的等价性。可以看出,在统计力学研究中所保留的等活性假设与动力学中的平衡常数相等相对应。在动力学方法中,反应程度和时

间的关系可以严格求解,而在统计力学中一般并不考虑反和热力学量间的关系。二者为研腧化高分子反应过程提供了理出。

 

 

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